FusionCAT és un projecte que té com a objectiu promoure la col·laboració entre universitats i centres d’investigació de Catalunya, mitjançant la creació d’una comunitat d’investigació activa enfocada al desenvolupament de tecnologies d’energia de fusió. El projecte està coordinat pel Barcelona Supercomputing Center – Centro Nacional de Supercomputación (BSC, https://www.bsc.es) que participa en tots els grups de tasques tècniques. La fabricació de materials segurs i de llarga durada per als reactors de fusió és un avenç fonamental cap l’energia de fusió. L’estudi i desenvolupament de materials per a reactors de fusió (paquet de treball 3.4 del projecte) és una de les tecnologies clau a desenvolupar durant aquest projecte, i és dut a terme pel BSC Fusion Group. En particular, els investigadors del BSC Julio Gutiérrez Moreno, Stephan Mohr i Mervi Mantsinen lideren les tasques de FusionCAT en simulacions atòmiques de materials basades en la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT) mitjançant el codi BigDFT.

Durant els últims anys, el tungstè (W) s’ha convertit en un dels principals candidats per a ser material principal de primera paret en reactors de fusió gràcies a la seva resistència, elevat punt de fusió i baixa retenció de triti. A més, els compostos del tungstè s’utilitzen en diverses aplicacions tecnològiques, com per exemple a la catàlisi o a la nanoelectrònica. L’estabilitat i propietats dels materials estan estretament relacionats amb la seva configuració electrònica, de manera que l’estudi d’aquesta és clau per al disseny i implementació de tecnologies basades en el tungstè. No obstant, i malgrat els grans esforços portats a terme en les últimes dècades, l’estrucutura electrònica del W encara no ha sigut caracteritzada de manera precisa a dia d’avui.

En un article recent publicat a Physical Review B titulat Lifetime effects and satellites in the photoelectron spectrum of tungsten metal (veure article aquí), s’han combinat experiments d’última generació i mètodes teòrics de càlcul ab-initio per a proporcionar el que probablement sigui l’anàlisi més precís de l’estructura electrònica del tungstè fet fins a la data.

Aquest projecte ha sigut dirigit per Curran Kalha y Anna Regoutz (grup d’Espectroscopia de Raigs X Aplicada – Applied X-ray Spectroscopy (AXS) group a la University College London), els quals van caracteritzar l’espectre del tungstè utilitzant una combinació d’espectroscòpia de fotoelectrons de raigs X durs i tous d’alta resolució (SXPS y HAXPES) amb espectroscòpia de pèrdua d’energia d’electrons en el mode de reflexió (REELS).

Les mesures experimentals han sigut obtingudes amb càlculs ab-initio, que recolzen la interpretació dels complexos espectres del tungstè. Els càlculs ab-initio amb BigDFT s’han utilitzat per a calcular la densitat projectada d’estats (PDOS) del tungstè. Les tasques computacionals han sigut realitzades per l’equip de modelat de materials del BSC per a FusionCAT en estreta col·laboració amb la desenvolupadora de BigDFT Laura Ratcliff (Imperial College London). BigDFT és un codi precís i flexible que realitza simulacions ab-initio a escala atòmica. El codi es desenvolupa conjuntament al BSC i és una de les eines clau utilitzades en les activitats de modelat de materials del projecte FusionCAT. La versió d’escala lineal del codi (LS per les seves sigles en anglès) pot modelar sistemes atòmics amb milers d’àtoms amb alta precisió i reproductibilitat, superant les limitacions d’escalat del DFT tradicional, on el cost computacional augmenta cúbicament amb la mida del sistema. Els càlculs de LS-BigDFT (presentats a la Figura 1.a) coincideixen amb els resultats d’altres mètodes teòrics utilitzats en aquest estudi i són comparables amb les mesures experimentals a la banda de valència, identificant clarament l’espectre i posicions relatives d’energia. Aquests resultats fixen les bases per a descriure sistemes més complexos com estructures de tungstè desordenades, defectuoses o dopades en estadis futurs amb alta precisió i reproductibilitat.

 

Figure 1 Comparison of simulated projected density of states (PDOS) spectra calculated using density functional theory (DFT) and G0W0 approaches with the hard x-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) valence band spectra. (a) LS-BigDFT calculations using a wavelet basis set, (b) DFT with Quantum Espresso using a plane-wave basis set, and (c) G0W0 calculations. Figure adapted from arXiv:2109.04761, more details on the experimental and theoretical setups and description can be found at https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.105.045129 or https://arxiv.org/abs/2109.04761

Figura 1 Comparació dels espectres de densitat projectada d’estats projectats (PDOS) calculats amb DFT y G0W0 amb els espectres de banda de valència de l’espectroscòpia de fotoelectrons de raigs X durs (HAXPES). (a) Càlculs de LS-BigDFT utilitzant un conjunt de funcions de base de wavelets, (b) DFT amb Quantum Espresso utilizant ones planes i (c) càlculs de G0W0. Figura adaptada de arXiv:2109.04761. Més detalls sobre les mesures experimentals i mètodes teòrics, i una descripció més detallada del treball es poden consultar a les següents versions de l’article aquí o aquí

 

A més, l’anàlisi exhaustiu de l’espectre del nucli, obtingut per la combinació de mesures amb SXPS i HAXPES, proporciona nova informació sobre la naturalesa de les transicions específiques que expliquen els pics satèlit observats. Les funcions espectrals calculades a partir de la teoria de pertorbacions de molts cossos (many-body perturbation theory o MBPT) basada en el mètode de la funció de Green GW i “GW més cumulant” (GW+C) s’han utilitzat per a respatllar les assignacions experimentals de l’espectre. Aquests càlculs s’han dut a terme pel grup d’investigació liderat per Johaness Lischner al Imperial College London.

Els resultats i la metodologia detallats en aquest article proporcionen informació clau per a les aplicacions fonamentals i industrials del tungstè i seran útils per a l’exploració futura d’altres materials amb estructures electròniques complexes.

Els autors agraïm l’accés a recursos computacionals i suport tècnic a MareNostrum proporcionat per BSC (RES-QS-2020-3-0026) i la col·laboració EU-JA Broader Approach al Computational Simulation Center of International Fusion Energy Research Center (IFERC-CSC) . Aquest treball ha sigut finançat pel projecte FusionCAT amb número de referència 001-P-001722, cofinançat pel Fons de Desenvolupament Regional de la Unió Europea en el marc del Programa Operatiu FEDER de Catalunya 2014-2020, amb el recolzament de la Generalitat de Catalunya.